2010年，徐良创作并在网络上发表个人第一首歌《胸前》，受到网友关注。此后，徐良连续发表了《坏女孩》、《客官不可以》、《红装》等歌曲，累计视听量近亿。2011年，徐良签约美妙音乐，发行个人首张专辑《不良少年》，专辑主打曲歌曲《电话里的秘密》获中国流行音乐金榜原创十大金曲奖。2012年6月，发布歌曲《无颜女》。2013年，发布第二张专辑《情话》，专辑收录了《悲伤的李白》、《七秒钟的记忆》等歌曲。同年，徐良发布了个人首支中国风歌曲《那时雨》。2014年，徐良举办“少年情话”系列全国巡回音乐会，并于同年推出第三张专辑《我》，专辑收录了《星座恋人》等十首歌曲，均采用男女合唱形式。2015年，徐良参演网络微电影《反恐行动之浪漫满屋》，该片是徐良首次出演影视作品。同年，徐良还为网络剧《诡案》创作、演唱了主题曲《华生》。
2016年4月，徐良发行短篇故事集《请在哔声后留言》。6月1日，徐良发布为电影《陆垚知马俐》创作的推广曲《世界上好难唱的歌》。7月15日，徐良发行第四张专辑《请在哔声后留言》，该专辑是徐良的首张全独唱专辑。
2015年1月，林凡和徐良合作的《帮忙》MV公开[59] 。同月17日，网游《反恐行动》第四届MATIC国际锦标赛在珠海开幕，徐良和本兮作为表演嘉宾出席，并担任《反恐行动》2015年形象代言人[60] 。28日，该游戏公布徐良、本兮的代言定妆照，并将之运用于制作游戏八大恋爱玩法的海报。3月5日，徐良出席CCTV152015新民歌演唱会，以歌曲《牛仔很忙》压轴登场，并在现场参与互动游戏[61] 。14日，合作吴昕参加《全球中文音乐榜上榜》，演唱歌曲《星座恋人》，并表演舞曲《Mr.Rainbow》[62] 。4月13日，徐良和汪苏泷合作，在深圳举行的音乐风云榜第十五届音乐风云榜年度盛典上串烧十大金曲，二人提前半个月就开始了编曲和演唱排练[63] 。5月1日，徐良和汪苏泷邀参加央视2015星光璀璨新民歌演唱会第二季，分别献唱《粉刷匠》和《健康歌》[64] 。24日，徐良在陕西西安欧亚学院出席MusicRadio音乐之声HIGH歌校园行[65] 。7月11日，徐良和李琦、牛奶咖啡在成都参加乳MusicRadio中国TOP排行榜落地拉票会[66] 。8月9日，徐良继续参加在北京举行的拉票会[67] 。同月，歌曲《321对不起》因部分歌词原因被文化部要求从互联网下架。同月19日，徐良和本兮合唱的游戏主题曲《创作者》发行，该曲由徐良包办词、曲，是微电影《浪漫满屋》的主题曲[68] 。25日，徐良和本兮领衔主演的微电影《反恐行动之浪漫满屋》在互联网上线，徐良饰演一位“性格木讷”的音乐人，该片是徐良首次参演影视作品[69] 。10月25日，徐良、温岚出席MusicRadioDJ选拔赛，献唱《I Will Be Ok》《苏三起解》《那时雨》[70] 。11月11日，徐良作为专业评委出席全国校园歌手大赛武汉城市赛，并演唱《I Will Be Ok》[71] 。14日，徐良和汪苏泷一同出席第二届中国新歌榜颁奖典礼，获