1999年，陶大宇迎来他事业的第二个高峰期，主演王晶导演的亚视电视《纵横四海》，饰演亦正亦邪的金融奇才“利兆天”[8] ，其收视一度打败TVB；参演蒋家俊导演的现代都市剧《风云岁月》，饰演第一男主角区仲文[9] ；同年，与冯远征合作，拍摄中国内地电视剧《一吻上天堂》。
2000年5月，与刘嘉玲、周海媚主演以邵逸夫为原型的电视剧《影城大亨》，饰演男一号温月庭[10] 。
2003年，陶大宇和无线签部头约，再次重返TVB拍剧。2005年，与郭可盈主演电视剧《心花放》[3] 。
2007年6月，主演的TVB电视剧《学警出更》播出，再次饰演警察，出演张景峰一角[11] 。
2008年1月，与苏玉华、滕丽名主演的时装剧《和味浓情》播出，陶大宇饰演“料理师傅”钟礼和[12] 。
2010年，与林保怡、宣萱主演民初剧《掌上明珠》[13] 。
2013年12月27日，陶大宇获邀赴中国上海担任《第11届华鼎奖全球音乐满意度调查发布盛典》颁奖嘉宾[4] 。
2016年9月，主演的电视剧《隐世者们》播出
